Τον επόμενο χρόνο αυτοκτόνησε σε ηλικία 39 ετών ο αδελφός του Αθανάσιος Παπαντωνίου, ο οποίος αντιμετώπιζε έντονα ψυχολογικά προβλήματα από τα νεανικά του χρόνια. Το 1920 τύπωσε την παιδική ποιητική συλλογή «Τα χελιδόνια», αφιερωμένη στον αδελφό του, η οποία επανεκδόθηκε το 1931 με τίτλο «Παιδικά τραγούδια. Είχε προηγηθεί το 1898, η ποιητική συλλογή «Πολεμικά Τραγούδια», εμπνευσμένη από τον ελληνοτουρκικό πόλεμο του 1897.Το 1923 ο Παπαντωνίου εξέδωσε την ποιητική συλλογή του «Πεζοί ρυθμοί» και τους τρεις τόμους των «Νεοελληνικών αναγνωσμάτων» για τις πρώτες τάξεις του δημοτικού. Η ποίησή του διακρίνεται για την συναισθηματική λεπτότητα,το στοχαστικό της βάθος και τον μουσικό της τόνο. Την ίδια χρονιά τιμήθηκε με το εθνικό Αριστείο Γραμμάτων και Τεχνών, διορίστηκε καθηγητής στη Σχολή Καλών Τεχνών και ταξίδεψε στην Ευρώπη, στο πλαίσιο των καθηκόντων του ως διευθυντή της Εθνικής Πινακοθήκης.

Το 1927, τυπώθηκε η συλλογή διηγημάτων του «Διηγήματα», ενώ από το 1929 και ως το 1937 εκδόθηκαν το θεατρικό έργο «Ο όρκος του πεθαμένου», που ήταν διασκευή του δημοτικού τραγουδιού «Του νεκρού αδελφού», η ποιητική συλλογή «Τα Θεία Δώρα», το ιστορικό δοκίμιο «Ο Όθων», οι ταξιδιωτικές του εντυπώσεις από το Άγιο Όρος και δυο συλλογές διηγημάτων με τίτλους «Βυζαντινός όρθρος» και «Η θυσία». Το 1938 αναγορεύτηκε μέλος της Ακαδημίας Αθηνών στην έδρα της λογοτεχνίας, θέση από την οποία υπέβαλε την πρώτη του εισηγητική έκθεση στη δημοτική, γεγονός που προκάλεσε και πάλι αντιδράσεις.

Ο Ζαχαρίας Παπαντωνίου πέθανε την 1η Φεβρουαρίου 1940, από συγκοπή καρδιάς μέσα στο τραμ, πηγαίνοντας σε συνεδρίαση της Ακαδημίας Αθηνών.